Trên mái trường Học Viện Shujin vốn yên bình giờ đây bỗng rúng động bởi sự xuất hiện của Kurusu Akira, chàng học sinh năm 2 vừa chuyển đến từ vùng quê xa xôi. Ngày đầu tiên ở Tokyo, anh đã bị cuốn vào những hiện tượng kỳ quái: những ánh sáng phát ra từ những chiếc mặt nạ bí ẩn, những bóng người thoáng chốc mà ai cũng coi như mơ hồ. Điều gì đang xảy ra, và tại sao Akira lại cảm thấy dường như trái tim anh sắp bị kẹt giữa hai thế giới song song?
Xuyên suốt hành trình, Akira gặp gỡ những người bạn mới, từ Ryuji - chàng học sinh hừng hực nhiệt huyết, đến Ann - cô nàng mê thời trang nhưng sâu sắc, và cả Morgana - chú mèo bí ẩn có khả năng nói chuyện. Họ cùng nhau khám phá bí ẩn ẩn giấu sau Học Viện Shujin, nhưng càng lún sâu, Akira càng nhận ra rằng mọi sự thật đều không hề đơn giản như anh tưởng. Trong mỗi trận chiến chống lại những kẻ địch đen tối, trái tim Akira dần trở nên rối ren hơn bao giờ hết, và câu chuyện về Đạo Chích Trái Tim thực sự mới chỉ bắt đầu.